Machine learning interatomic potential based first-principles calculation for graphene thermal transport properties prediction

Abstract

재료 연구에서 원자 구조에 대한 정확한 설명과 이해는 시뮬레이션 방법에 의존한다. 특히, 그래핀 열적 특성을 정확하게 모사하기 위해서는 대규모 원자 구조에 대한 범밀도함수이론 (Density functional theory, DFT) 계산이 필수적이다. 그러나 DFT 계산 방법은 높은 계산 비용이 필요하므로 원자 수가 1000개 정도로 제한된다. 최근에는 계산 비용을 해결하기 위해 기계 학습 방법이 적용되고있다. 본 연구에서는 대규모 그래핀 열전달 특성을 예측할 수 있는 기계학습 원자간 퍼텐셜 기반의 제일원리계산 방법을 제안한다. 가우스 근사 퍼텐셜 (Gaussian approximation potential, GAP) 프레임워크는 그래핀 원자 구조로부터 원자간 힘을 예측한다. 훈련 데이터베이스는 DFT의 원자간 힘 계산을 통해 구해진다. GAP를 이용하여 원자간 힘을 예측한 후, 예측 결과는 DFT 계산과 비교된다. 훈련된 모델은 높은 예측 정확도를 보이며, DFT의 계산 정확도와 유사한 수준에 달한다. 예측된 그래핀 열전도율은 512개 원자에 대해 평균적으로 5 %의 오차를 보인다. GAP의 열전달 특성 예측값은 DFT 계산을 통해 얻은 포논 특성과 비교적 잘 일치한다. 또한, 288개 원자에 대한 예측 속도는 DFT 보다 2800배 빠르다.|In the study of materials, an accurate description and understanding of the atomic structure rely on the simulation method. For accurate simulation of the graphene thermal properties, it is necessary to density functional theory (DFT) calculations for large scale atomic structure. However, the DFT calculation method requires a high computational cost, so the number of atoms is limited to 1000. Recently, the machine learning method has been applied to solve computational costs. This study proposes a machine learning interatomic potential based first principle calculation method that can predict large-scale graphene thermal transport properties. Gaussian approximation potential (GAP) framework predicts atomic forces from the graphene atomic structure. The training database is obtained from the atomic force calculation of DFT. After atomic force prediction using GAP, the prediction results are compared with DFT calculation. The trained model shows high prediction accuracy and achieves a similar level with the computational accuracy of DFT. Predicted graphene thermal conductivity performs an average relative error of 5% in 512 atoms. The thermal transport properties of GAP have relatively good agreement with phonon properties in DFT calculations. Besides, the prediction speed is 2800 times faster than the DFT in 288 atoms.