The Research of Gas Diffusion layer with different MPL for High Temperature Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells

Abstract

고온 고분자 전해질막 연료전지(HT-PEMFC)는 나피온막 대신 폴리벤조이미다졸막을 사용한다는 점을 제외하면 저온 고분자 전해질막 연료전지(LT-PEMFC)의 막 전극 접합체(MEA)구조와 동일한 MEA구조를 갖추고 있으며, 내부 전해질은 인산형 연료전지(PAFC)에서 전해질로 사용하는 인산 (PA)과 동일한 전해질을 사용한다. 더불어, 작동 온도는 LT-PEMFC(80 ℃)와 PAFC(180-200 ℃)의 작동 온도 범위의 중간인 120-180 ℃에서 작동하며, LT-PEMFC와 PAFC의 공기극(cathode)과 수소극(anode)에서 발생하는 반응식과 동일한 반응식을 가지고 있는 차세대 연료전지 기술이다. 100 ℃이상의 작동온도에서 작동하기 때문에, LT-PEMFC cathode에서 주로 야기되는 물 범람(water flooding)에 대한 고려가 필요하지 않으며, 가습 장치가 필요하지 않기 때문에, LT-PEMFC와 다르게 전체적인 부대장치(Blance of Plant, BOP)의 크기가 줄어든다. 하지만, 액체 전해질인 PA가 MEA 내부에 존재하기 때문에 PAFC에서 야기되는 anode로 향하는 PA의 거동에 대한 고려가 요구된다. 결과적으로, PA 거동을 고려한 적절한 MEA 설계가 HT-PEMFC에서 중요한 목표이다. LT-PEMFC와 더불어 HT-PEMFC에서 MEA 내부의 가스 확산 전극(GDE)의 구조적 변화는 MEA 성능에 직접적인 영향을 미친다. 이 때문에, GDE를 이루는 기재로서 가스확산층(GDL)의 역할이 중요하다. MEA 내에서 GDL은 촉매층(CL)과 가스 유로 채널(GFC) 사이에 샌드위치구조로 위치해 있는 층을 지칭하며, CL의 물리적 지지체 역할과 더불어 CL과 GFC를 전기적 및 열적으로 연결시켜주는 징검다리 역할을 수행한다. 더불어, 반응물과 생성물의 수송 통로로서의 역할 또한 담당한다. PEM 시스템 내부의 물질전달을 결정하는 역할을 담당하기 때문에 결과적으로, GDL은 내부의 물질전달을 결정하는 역할을 담당하기 때문에, HT-PEMFC의 MEA의 성능을 향상시키기 위해, PA 거동 특성 고려와 cathode와 anode 각각의 특성에 맞는 GDL에 대한 연구가 필요하다. GDL의 구조적 특성을 이해하기 위해 계산적 연구들과 실험적 연구들이 시도되었지만 이전 연구 결과는 GDL의 구조적 특성과 HT-PEMFC cathode와 anode에서의 성능과의 상관관계에 대한 분석을 수행하지 못하였다. 따라서, 본 연구에서는 서로 다른 네 가지의 상용 GDL을 이용하여 각 GDL이 가지고 있는 구조적인 파라미터들 중 수송 파라미터에 영향을 미치는 파라미터를 다양한 이론적인 식을 이용해 찾고, 해당 수송 파라미터들이 HT-PEMFC cathode와 anode에서 성능과 어떤 상관관계에 있는지 규명하고자 하였다. 더불어, 각각의 극에 적합한 GDL을 제시하고자 하였다. 연구 결과, MPL 크랙(crack) 영역과 기공 직경은 MPL의 공극률과 더불어 전체 GDL의 공극률에 큰 영향을 미쳤다. GDL의 공극률은 상대 투과도, 확산성, 크누센과 분자확산 그리고 모세관 압력 등 수송 파라미터를 구성하는 중요한 요소로 분석되었다. Cathode GDE에 적용된 JNT30 A3 GDL은 모든 전류밀도구간에서 가장 높은 성능을 보였다. 반면, H23 C2 GDL은 모든 전류밀도 구간에서 가장 낮은 성능을 보였다. 실제 가스 투과성, 성능과 이론적 계산을 통해 구해진 상대 투과도의 상관관계 분석을 통해, 공극률이 HT-PEMFC cathode GDL의 가장 중요한 인자임을 밝혀냈다. Anode GDE에서는 저전류밀도 영역에서 H23 C2 GDL을 사용한 MEA가 가장 높은 성능을 보였으나, 고전류밀도 영역에서 SGL36 BB GDL을 사용한 MEA가 가장 높은 성능을 보였다. 더불어, 모든 전류밀도 영역에서 JNT30 A3 GDL을 사용한 MEA가 가장 낮은 성능을 보였다. MPL의 공극률과 기공 반경과 표면 접촉각을 통해 계산된 모세관 압력과 전기화학 임피던스 분광법(EIS)을 통해 각 전류밀도 영역에서의 성능 결과를 분석하였다. 그 결과, 벌키한 MPL 특성을 지님에 따라 높은 모세 압력 특성을 지닌 H23 C2 GDL이 저전류밀도 영역에서 유리한 성능을 가짐을 확인하였다. 고전류밀도 영역에서는 H23 C2 GDL을 적용한 MEA보다 훨씬 낮은 Rcathode 값을 지닌 SGL36 BB GDL을 적용한 MEA가 유리한 성능을 보였다. 본 연구는 HT-PEMFC MEA 설계시 cathode와 anode의 각각의 특성에 맞는 차별적인 GDL 설계와 더불어 작동 전류밀도 조건에 따른 GDL 설계 전략을 수립하는데 도움이 될 것이다.